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論文

Odd-parity autoionizing levels of uranium observed by two-color two-step photoionization optogalvanic spectroscopy

宮部 昌文; 佐藤 志彦; 若井田 育夫; 寺林 稜平*; Sonnenschein, V.*; 富田 英生*; Zhao, Y.*; 坂本 哲夫*

Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 54(14), p.145003_1 - 145003_8, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Optics)

高繰返しチタンサファイアレーザーとウランホローカソードランプを用いて、2色2段階光イオン化光ガルバノ分光法により、ウランの2段階共鳴イオン化スキームの探索を行った。基底状態のウラン原子を1段目のレーザー光で5つの偶パリティ励起準位に遷移させ、2段目のレーザー波長をスキャンすることで多くのイオン化遷移を観察した。1段目のレーザー光を遮断することで、単色・2光子イオン化遷移の同定も行った。これらの結果から、イオン化ポテンシャル(49958.4cm$$^{-1}$$)から51150cm$$^{-1}$$までのエネルギー範囲で、50個以上のウランの奇パリティ自動イオン化準位を見出した。得られた準位エネルギーは、これまでに報告されている値と$$pm$$1cm$$^{-1}$$以内で一致した。これらの結果から、工学院大学や名古屋大学と共同開発している共鳴イオン化スパッタ分析装置を用いた放射性微粒子のウラン分析のための基礎データを取得することができた。

論文

Fm, Md, NoおよびLrの第一イオン化エネルギー; 5f電子充填の実証とアクチノイド系列の確立

佐藤 哲也

化学と工業, 72(10), P. 867, 2019/10

価電子の束縛エネルギーを直接反映する第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)を実験的に求めることで、Z$$leq$$100の重アクチノイド元素の電子配置に関する情報を得ることを試みた。実験には、表面電離イオン化と質量分離を組み合わせたオンライン同位体分離器(ISOL)を用いた。重イオン核反応によって合成した$$^{249}$$Fm(半減期2.6分)、$$^{251}$$Md(4.27分)、$$^{257}$$No(24.5秒)および$$^{256}$$Lr(27秒)をイオン化・分離して、各同位体のイオン化効率を測定し、対象元素のIP$$_1$$を決定した。この結果、原子番号の増加と共に、NoまでIP$$_1$$は単調に増加し、Lrで急激に小さくなる傾向を観測した。これは、5f軌道に順に電子が充填され、Noで準閉殻構造[Rn]7s$$^2$$5f$$^{14}$$をとり、Lrでゆるく束縛された1個の電子を最外殻軌道にもつことに対応する。この構造はランタノイド系列と類似することから、Lrでアクチノイド系列が終わることを初めて実験的に示すことができた。

論文

5.1.2 放射線の性質と特徴

高橋 史明

原子力のいまと明日, p.106 - 109, 2019/03

日本原子力学会では、一般向けの解説として、「原子力のいまと明日-東京電力福島第一原子力発電所事故の経験から」の出版を企図した。この解説書では、原子力発電所の概要、東京電力福島第一原子力発電所事故やその後の対応等とともに、放射線の基礎知識や利用についても解説を与える。本稿では、$$alpha$$線, $$beta$$線, $$gamma$$線及び中性子の各種類の放射線の性質として、電離や励起の相互作用の起こり方や物質中の透過等を解説する。また、これらの各種放射線の性質に起因して異なる被ばくの特徴とともに、その防護策について解説する。特に、東京電力福島第一原子力発電所事故後にサイト外で観測されたヨウ素131やセシウム137については、内部被ばくの特徴や事故後に進められた防護対策等を紹介する。

論文

表面電離型質量分析計に用いられるフィラメントの表面状態のウラン同位体比測定に及ぼす影響

田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦

分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11

表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)の測定精度も改善された。

論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:27 パーセンタイル:69.46(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

Ion desorption from cesium chloride and cesium-adsorbed soil by surface ionization

馬場 祐治; 下山 巖

Photon Factory Activity Report 2017, 3 Pages, 2018/00

固体を加熱すると表面の原子の一部がイオンとして脱離する現象は「表面電離」として知られている。本研究では、表面電離現象を塩化セシウム(CsCl)に応用した。試料に正の電位をかけて加熱すると、融点(645$$^{circ}$$C)よりはるかに低い410$$^{circ}$$C付近でCs$$^{+}$$イオンが脱離した。この低い脱離温度は、CsCl表面の仕事関数変化によるものであることがわかった。また表面電離現象を、Csが吸着した土壌に応用した。試料を460$$^{circ}$$Cで2時間加熱すると、約13%のセシウムがCs$$^{+}$$イオンとして脱離した。以上のことから、表面電離現象を利用して土壌からCの一部を除去することができる可能性があることがわかった。

論文

Uranium age-dating using in-situ isotope ratios by thermal ionization mass spectrometry for nuclear forensics

大久保 綾子; 篠原 伸夫; 間柄 正明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(1), p.231 - 234, 2017/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.65(Chemistry, Analytical)

核鑑識のために新規に開発したウラン年代測定法を用いて、二つの濃縮ウラン試料の製造日を決定した。本法による年代測定では、スパイク溶液を添加する必要がなく、$$^{230}$$Th/$$^{234}$$Uは、試料中の$$^{230}$$Th/$$^{234}$$Th、$$^{234}$$U/$$^{238}$$Uおよび放射平衡時の$$^{234}$$Th/$$^{238}$$U比(計算値)より計算される。本法で求めたウラン試料の製造日は、低濃縮ウラン試料については、実際の製造日と誤差の範囲で一致したが、高濃縮ウラン試料については、実際の製造日よりもわずかに新しい製造日が得られた。高濃縮ウラン試料の年代測定については、表面電離型質量分析において、$$^{234}$$Uから$$^{234}$$Thへの干渉が結果に影響していることが考えられた。

論文

表面電離法によるローレンシウムのイオン化エネルギー測定

佐藤 哲也

原子核研究, 61(1), p.96 - 106, 2016/09

103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを測定することによって、Lrがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その結果は、化学的性質を特徴付ける基底状態の電子配置が周期表からの予想と異なることを強く示唆するものだった。新たに開発した実験手法について解説するとともに、発表後の反響についても紹介する。

論文

ローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを証明; 103番元素の第一イオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也

Isotope News, (740), p.16 - 19, 2015/12

103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを測定することによって、Lrがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明することができた。その結果は、化学的性質を特徴付ける基底状態の電子配置が周期表からの予想と異なることを強く示唆するものだった。

論文

103番元素が解く、周期表のパズル; ローレンシウムのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 57(11), p.741 - 744, 2015/11

103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。

論文

表面電離法によるローレンシウムのイオン化エネルギー測定

佐藤 哲也

放射化学, (32), p.34 - 41, 2015/09

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。この手法は、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを決定するために開発した。本手法について、詳しく解説する。

論文

103番元素で見つけた周期表のほころび; ローレンシウムのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也; 永目 諭一郎; 塚田 和明

化学と工業, 68(9), p.824 - 826, 2015/09

103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。

論文

周期表の書き換えも? 103元素Lrのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也

サイエンスポータル(インターネット), 3 Pages, 2015/07

103番元素ローレンシウム(Lr)のイオン化エネルギー測定に成功したとして、「103番元素が解く、周期表のパズル」というタイトルでプレスリリースを行なった。この成果は、Nature 2015年4月9日号(520号)に掲載され、同誌の「News & Views」で紹介されただけでなく、さらに同号の表紙を飾った。この成果を一般向けに解説するとともに、その後の反響について紹介する。

論文

Identifying uranium particles using fission tracks and microsampling individual particles for analysis using thermal ionization mass spectrometry

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 間柄 正明

Analytical Chemistry, 87(5), p.3107 - 3113, 2015/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:44.45(Chemistry, Analytical)

個々の粒子の同位体比分析はその粒子の発生源を推定する上で重要な情報を与える。特に原子力施設で採取された試料中のウラン粒子の分析は、核兵器開発につながるような原子力活動の検知の上で重要である。一般的に個々のウラン粒子の分析には、表面電離質量分析法とフィッショントラック法を組み合わせた方法が用いられているが、複数粒子を同時に測定してしまうという問題があり、場合によっては誤った解釈を引き起こしてしまう可能性があった。本研究では、上記の方法に電子顕微鏡観察下での個々の粒子の微小サンプリングの工程を組み込み、同位体組成の異なる混合ウラン粒子の分析に適用したところ、複数粒子分析の問題をほぼ解決することに成功した。

論文

高速中性粒子の計測

草間 義紀

プラズマ診断の基礎と応用, p.195 - 205, 2006/03

プラズマ・核融合学会からの依頼により、上記の本の第6章第3節「高速中性粒子の計測」を執筆した。高温プラズマ中の高速イオンの挙動を解明することを主な目的に幅広く利用されている高速中性粒子計測に関し、高速中性粒子の発生過程,高速中性粒子発生量の評価,高速中性粒子のプラズマ中での減衰と積分効果,質量/エネルギー分析器など、本計測の基礎を概観している。また、高速イオンの中性化過程における不純物イオンの効果,多段階電離過程による高速中性粒子の減衰など、近年、考慮する必要があると考えられるようになった効果についても述べた。さらに、実際の計測及び分析器の設計を行う際の注意点について触れた。

論文

X-ray emission from multi-inner-shell excited states produced by high-intensity short-pulse X-rays

森林 健悟; Lee, K.*; 香川 貴司*; Kim, D. E.*

Laser Physics, 16(2), p.322 - 324, 2006/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.24(Optics)

多重内殻電離過程を用いた短パルス高強度X線の(1)強度,(2)パルス幅測定法の提案に関して講演を行う。(1)強度測定:高輝度短パルスX線源によるSi原子への照射の原子過程を取り扱った。$$2p$$電子がすべて電離した中空原子($$1s^22s^23s^23p^2$$)と$$2p$$電子が1つだけ残っている多重内殻励起状態($$1s^22s^22p3s^23p^2$$)から発生するX線数の比は、照射X線源のパルス幅にほとんど依存せず、その強度のみに依存することがわかった。これにより、多重内殻電離状態から発生するX線が高輝度短パルスX線源の強度測定に利用できる可能性があることを示した。(2)パルス幅測定:2つの短パルスX線を$$Delta$$tの時間間隔だけあけて照射し多重内殻励起からのX線数の計算を行った。多重内殻励起の生成は、多X線吸収、すなわち、X線非線形過程で生じることを用いて2つのX線パルスの重なりによるX線数の違いからパルス幅の測定ができる可能性を探った。この方法は、X線パルス幅よりも十分短い時定数の自動イオン化状態を持つ標的に対して有効であることが明らかとなった。

論文

Atomic data for hollow atom production by high brightness X-rays and its applications

森林 健悟; 香川 貴司*; Kim, D. E.*

Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.7, p.233 - 236, 2006/00

高輝度X線源で生成したネオン様イオンの内殻励起状態に関係する原子データを幾つかの原子データコードで計算して、計算値の精度の評価を行い、さらに、そのデータを用いての中空原子のX線源,X線天文学への応用に関して検討を行った。原子番号が10から30のネオン様イオンの内殻励起状態の遷移エネルギーレベル,輻射遷移確率をRCI, Cowan, Declauxと呼ばれるコードで計算し、比較を行った。その結果、誤差は遷移エネルギーレベルについて2%以下、輻射遷移確率は20%以下であることがわかった。さらに、これらの原子データをもとにMg, Si, S, Ca, Feイオンの内殻励起状態及び中空原子からのX線数を種々のX線温度に対して計算した。その結果、内殻励起状態からのX線数は、X線温度にほとんど依存しないが、中空原子の場合は、例えば、Sイオンの場合、温度が1keVと3keVでX線数は二桁程度変化し、3keVを超えると内殻励起状態からのX線数に匹敵することがわかった。すなわち、これらのX線数の比較からX線温度を見積もれる可能性がある。この温度特性は、原子によって異なるので、種々の原子のスペクトル解析により、X線温度のより正確な評価が得られる可能性がある。

論文

Role of excited states of Li ions in the stopping power of molecular hydrogen

森林 健悟

Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.7, p.150 - 153, 2006/00

重粒子線のBragg Peak付近の領域で重要な原子分子過程に関して研究を行った。この領域では、陽子線や$$alpha$$線で見られるようにイオン衝突電離過程のほかに電荷移行過程,電子損失過程が重要になることが予測できるが、多くの評価済みデータが存在する水素原子,水素分子標的の断面積の原子番号(Z)依存性を調べ、各過程の断面積をZの式で表し、その傾向から重粒子線と水との衝突断面積を近似した。さらに、リチウム粒子線に関して、これらの衝突断面積とリチウムイオン・原子の基底・励起状態のエネルギーレベル,自動イオン化率,輻射遷移確率の原子データを計算し、核散乱を無視したモデルに適用させて、各原子過程のエネルギー付与への寄与を求めた。その結果、Bragg Peakのところ(約300keV/amu)では、90%程度電離過程がエネルギー付与に寄与しているが、100keV/amuのところでは、電荷移行と電子損失の寄与が10数%ずつあり、電離過程の寄与は70%程度であった。さらに、50keV/amuのところでは、電荷移行,電子損失,電離の寄与はそれぞれ約50%, 25%, 25%、10keV/amuでは、3つの過程の寄与は、35%, 25%, 40%となり低エネルギーでは、すべての原子分子過程が重要になることがわかった。

論文

X線レーザー

大道 博行; 山口 直洋*; 緑川 克美*; 河内 哲哉; 森林 健悟

レーザーハンドブック第2版, p.325 - 335, 2005/04

原子の束縛準位間の反転分布に基づくX線レーザーには、いくつかの手法があるが、そのうち、過渡電子衝突励起,再結合,内殻電離法に関して紹介を行った。小型短パルスレーザーを励起源とした過渡電子衝突励起法では、ニッケル様錫イオン(12.0nm)などで利得係数30$$sim$$35cm$$^{-1}$$が得られており、利用研究が始まっている。例えば、強誘電体結晶のキュリー点近傍の相転位を軟X線レーザーで観測された。この方法により温度変化によるドメイン構造変化が明らかとなった。内殻電離法は、短波長X線レーザーに適した方法である。しかしながら、励起源として極めて高輝度のX線源が必要となるため、紫外線領域でしか発振していない。高輝度X線源の研究は理論,実験両面で盛んに行われており、それにともなって、このX線レーザーのモデル開発を進めている。例えば、10$$^{20}$$W/cm$$^{2}$$の強度のレーザーのプラズマ照射により、10$$^{13}$$W/cm$$^{2}$$の輝度のラーマX線の発生を見積もり、このラーマX線のマグネシウム蒸気(密度10$$^{17}$$cm$$^{-3}$$)への照射により利得係数10cm$$^{-1}$$,波長25nmのX線レーザー発振を予測した。

論文

JT-60U NBI装置における長パルス運転

海老沢 昇; 秋野 昇; 椛澤 稔; 小又 将夫; 藻垣 和彦; 関 則和*; 大賀 徳道; 池田 佳隆

平成16年度大阪大学総合技術研究会報告集(CD-ROM), 4 Pages, 2005/03

JT-60Uの長時間放電に対応して、NBI加熱装置の電源,制御,ビームリミタ等を改良し、ビーム入射パルス幅の伸長を図った。パルス幅伸長過程では特にビームリミタへの熱負荷増大や入射ポート部の再電離損失低減化が重要なため、これらを監視しながら徐々にパルス幅を伸延し、最終的には30秒のビーム入射に成功した。ビームリミタを中心とした改良内容とパルス幅延伸過程について報告する。

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